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廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*
JAEA-Review 2022-076, 227 Pages, 2023/03
JAEA-Review-2022-076.pdf:9.42MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30 年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「アパタイトセラミックスによるALPS沈殿系廃棄物の安定固化技術の開発」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究は、1Fにおいて大量に発生している水処理2次廃棄物のうち、長期的な安定化措置が求められている多核種除去設備(ALPS)沈殿系廃棄物中の放射性物質をアパタイトセラミックスに安定固定化する技術の確立を目的としている。大規模なアパタイト固化体製造が可能な方法として沈殿法を選び、模擬ALPS沈殿系廃棄物から作製したアパタイト及びリン酸塩化合物の合成物や成型体の組成、構造、浸出性能等を調べ、ゼオライト処理したリン酸塩化合物固化体が安定化処理に適していること、また、Cs、Sr、Eu、U 等の模擬FP 元素が沈殿法の条件で安定固定化できることを確認した。さらに、アパタイト固化体製造プロセスの確立のため、小規模及び工学規模のアパタイト固化体の製造試験を行い、合成・洗浄・加熱・固化の各工程での最適条件及び物質収支を明らかにし、耐浸出性の高い固化体作製が可能な炭酸塩スラリーと鉄共沈スラリーの同時固化プロセスを開発した。以上の成果に基づき、実規模製造プロセスの基本設計における課題抽出及び製造装置・安全対策装置の設計条件をまとめるとともに、固化体からの水素発生試験を行い、セメント固化体よりも水素発生が大幅に抑制されることを確認した。
廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*
JAEA-Review 2021-077, 217 Pages, 2022/03
JAEA-Review-2021-077.pdf:12.34MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「アパタイトセラミックスによるALPS沈殿系廃棄物の安定固化技術の開発」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所において大量に発生している水処理2次廃棄物のうち、長期的な安定化措置が求められている多核種除去設備(ALPS)沈殿系廃棄物中の放射性物質をアパタイトセラミックスに安定固定化する技術の確立を目的としている。令和2年度においては、大規模なアパタイト固化体製造が可能な方法として沈殿法を選び、模擬ALPS沈殿系廃棄物からのアパタイト・リン酸塩固化体の合成・成型条件を探査し、合成物や成型体の組成、構造、諸物性との相関を明らかにした。また、アパタイト固化体製造プロセスの確立のため、小規模及び工学規模のアパタイト固化体の製造試験を行い、合成・洗浄・加熱・固化の各工程での最適条件及び物質収支を明らかするとともに、実規模製造プロセスの基本設計における課題抽出及び装置設計条件をまとめた。さらに、固化体からの水素発生試験を行い、セメント固化体よりも水素発生が大幅に抑制されることを確認した。
廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*
JAEA-Review 2020-060, 116 Pages, 2021/02
JAEA-Review-2020-060.pdf:16.98MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、「アパタイトセラミックスによるALPS沈殿系廃棄物の安定固化技術の開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、福島第一原子力発電所において大量に発生している水処理2次廃棄物のうち、長期的な安定化措置が求められている多核種除去設備(ALPS)沈殿系廃棄物中の放射性物質をアパタイトセラミックスに安定固定化する技術の確立を目的としている。令和元年度においては、ソリッド法によるFeSrCs系アパタイト、水熱法によるFeCaCs系アパタイトおよびFeMgCs系アパタイトの合成に成功し、アパタイトの構成成分の浸出挙動を明らかにした。また、アパタイト固化体の最適な成型温度・圧力などを明らかにするとともに、アパタイト工学規模製造装置を設計・製作・設置した。
Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; 目黒 義弘; 木下 肇*
Proceedings of 15th International Congress on the Chemistry of Cement (ICCC 2019) (Internet), 10 Pages, 2019/09
低中レベルの放射性廃棄物を閉じ込めるために、ポルトランドセメントと添加剤の混合物であるグラウトが、低中レベルの放射性廃棄物に対して一般的に使用されている。しかしながら、ポルトランドセメントを用いた従来のセメント固化工程では、マトリクス中に存在する間隙水や水和物といった水の放射線分解により、水素ガス発生のリスクが残る。カルシウムアルミネートセメントに対してリン酸を添加すると、酸塩基反応によって硬化することが知られている。従来のセメントとは異なる反応メカニズムであることから、放射性廃棄物による水の放射線分解に相当する水素ガスのリスクを最小化する利点があると考えられ、低含水セメント固化体の作製を試みた。本研究は、初期の7日間養生時に温度(35
C, 60C, 95C, 110C,180C)を変化させた条件でリン酸添加カルシウムアルミネートセメントに及ぼす含水率低減の影響を調査した。実験結果は、試験された条件において従来のカルシウムアルミネートセメントに結晶性水和物が生成されず、大量の水を減少できたにも関わらず構造的に問題ないことを示した。95Cで養生したサンプルにおいては、水酸化アパタイトの形成が確認された。
Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; Jin, F.*; 目黒 義弘; 木下 肇*
Cement and Concrete Research, 109, p.243 - 253, 2018/07
被引用回数：26 パーセンタイル：69.09(Construction & Building Technology)Cementation of the secondary aqueous wastes from TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant is challenging due to the significant strontium content and radioactivity, leading to a potential risk of hydrogen gas generation via radiolysis of water content. The present study investigates the reduction of water content in calcium aluminate cement (CAC) with/out phosphate modification by a heat-treatment during the solidification. The reduction of water in the CAC was found restricted by the rapid formation of crystalline hydration phases, whereas the phosphate-modified system allowed the gradual reduction of water, achieving the reduction of 60% water content at 95C. Curing at 60-95C also eliminated the significant cracks found at 35C in the phosphate system. The possible difference in the amorphous products, NaCaPO
.nH
O type at 35C and Ca(HPO).xHO type at 60-95C, may have contributed to the improvement in the microstructure together with the change in the pore size distribution.
入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏; Garc
a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 木下 肇*
Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04
東京電力福島第一原子力発電所から発生する汚染水二次廃棄物の安全な貯蔵のために、リン酸セメントを用いて低含水固化技術を開発している。従来のセメントシステムは水和反応を経由して固化し、一定量の水の要求と含有を必要とする。しかしながら、リン酸セメントは酸塩基反応を経由して固化する。それゆえ、水は作業性の観点から必要とされているだけである。水分量が低減されたリン酸セメントシステムは放射性廃棄物による水の放射線分解で発生する水素ガスを低減できるため、安全な貯蔵に貢献できる。本研究は、異なる温度(60, 90, 120C)の開放系及びリファレンスとして20Cの閉鎖系で養生したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とリン酸添加CAC(CAP)の含水率と特性を調査した。CACとCAP中の水分量は時間経過に伴い減少した。
90Cにおいて、CAPはCACよりも低い含水率を得た。CAC中の自由水は、加熱処理により構造水に転換したが、CAPでは生じなかった。ハイドロキシアパタイトの前駆相である正リン酸塩が20, 60CのCAP中で発見され、90Cでは正リン酸塩とハイドロキシアパタイトの混合物が発見された。120CのCAP中のリン酸生成物は、20, 60, 90CのCAPと比較して異なるリン酸塩からなるようにみえる。
香西 直文; 三田村 久吉; 大貫 敏彦; 酒井 卓郎; 佐藤 隆博; 及川 将一*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 231(1-4), p.530 - 535, 2005/04
被引用回数：9 パーセンタイル：55.97(Instruments & Instrumentation)土壌など鉱物の混合相中での重元素等有害元素の移行挙動を解明研究に役立てるため、鉱物に吸着した重元素の定量評価へのmicro-PIXE分析の適用性を検討した。このため、均一な形状大きさの鉱物に重元素を吸着させた外部標準試料を調製し、micro-PIXEにより分析した。その結果、そのような外部標準試料が定量評価のために有効であることがわかった。ただし、その適応範囲は実験条件などにより限定される可能性がある。
香西 直文; 大貫 敏彦; Komarneni, S.*; 神谷 富裕; 酒井 卓郎; 及川 将一*; 佐藤 隆博
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 210, p.513 - 518, 2003/09
被引用回数：8 パーセンタイル：50.24(Instruments & Instrumentation)重金属イオンに対する吸着性が高い2つの材料、Na-4マイカと呼ばれる合成雲母とアパタイトによる溶液からのカドミウム除去特性について検討した。溶液のカドミウム初期濃度1
10
M、初期pH3の条件でのNa-4マイカへの分配係数は8.410
ml/gであり、アパタイトへの分配係数は8.210
ml/gより一桁高かった。同じ条件で、Na-4マイカとアパタイトの等量混合試料をカドミウム溶液に接触させた後、固相の一部をグラファイト板に塗布し、マイクロPIXEによる2次元元素分析を行った。その結果、カドミウムはアパタイトにのみ認められ、Na-4マイカには認められなかった。本結果は、上述の分配係数から予測される結果と一致しないが、2つの試料へのカドミウムの吸着速度の違い及び吸着の不可逆性の観点から説明できる。
Garca-Lodeiro, I.*; Jin, F.*; 入澤 啓太; 目黒 義弘; 木下 肇*
no journal, ,
The present study investigates the effect of water loss during the curing of phosphate-modified CAC system at different temperatures (35C, 60C, 90C, 180C) in open systems. Experimental results indicate that these phosphate-based cements do not form the conventional CAC crystalline hydration products at these temperatures but provide structural integrity despite a significant amount of water loss. Hydroxyapatite was detected at temperatures 60C.
Garca-Lodeiro, I.*; Gao, Y.*; Chavda, M.*; 入澤 啓太; 目黒 義弘; 木下 肇*
no journal, ,
The present study investigates the effect of phosphates on hydrothermal treatment of CAC system at 60C, 105C and 180C. The treatment of conventional CAC resulted in formation of stable C
AH
and 
-AlOOH. Modification by mono-phosphate appeared to have delayed the hydration and overall reaction of CAC, whereas poly-phosphate appeared to significantly stabilise the amorphous binding phase up to 180C. No crystalline phase was observed except hydroxyapatite when poly-phosphate was used.
